質問者さんが別部屋にいたり外出中のときに必ず行われるということであれば、お姉様は悪いことをしている自覚があって行っていると思われます。
窃盗が癖になっているなら自分でコントロールできない病的なものから捨てたと嘘を言い売って現金に変換する不労所得が目的のものも。
行いを質問者さんが咎めたときにお姉様が自分がやったと認めていて繰り返す場合は舐められている、部屋に入っていない等と言い認めない場合は虚言癖や遺伝等の性質的な要素が絡んでいたり。
とにかく実害を被っているのでお姉様の行いをストップさせるためには、部屋を留守にする際にいらないスマホを録画状態で部屋に設置し証拠として残し近親者と共有してお姉様に痛手を負ってもらう等。複数人から日常的に何かにつけ泥棒扱いされればお姉様は辛くなるでしょうし、録画の証拠をもとに家族が友人や隣近所に愚痴れば情報が家族間に留まらず近隣住民等を介してSNSによる拡散もあり得る、それにより就業先に伝わってしまう可危険性も孕んでいる、ということを身をもって理解してもらう。自分勝手な人には自分が不利益なことをしているということを、身をもって分からせるとよいかなと思います。